Kota Akademi yang dipenuhi siswa merupakan garda terdepan dalam kemajuan sains dan rumah bagi program pengembangan esper. Tujuh esper “Level 5” adalah yang terkuat di Kota Akademi, dan peringkat ketiga di antara mereka adalah Mikoto Misaka, seorang siswa SMP, seorang manipulator listrik yang dikenal sebagai “Railgun”.

Ketika insiden-insiden aneh mulai terjadi di seluruh kota, ia menemukan bahwa setiap kejahatan terkait dengan “Level Upper” yang sulit dipahami, sebuah perangkat legendaris yang konon meningkatkan level esper penggunanya. Seiring situasi memanas, menjadi jelas bahwa Level Upper memiliki makna yang lebih dalam daripada yang terlihat, dan bahwa Kota Akademi mungkin jauh lebih rumit daripada utopia glamor yang tampak.

Toaru Kagaku no Railgun berfokus pada Mikoto dan teman-temannya dan situasi berbahaya yang mereka hadapi saat mereka terjebak dalam masalah Level Upper. Seperti kata Mikoto, “Tidak pernah ada momen yang membosankan di kota ini.”